Желание стать актрисой привело её на театральное отделение Бостонского университета, позднее она перевелась в университет штата Флорида. В начале шестидесятых Фэй стала одной из актрис труппы американского национального театра, а вскоре она впервые сыграла на Бродвее.
Первые работы в кино Фэй Данауэй пришлись на конец шестидесятых годов, а первой значимой ролью стала Бонни Паркер в нашумевшей картине «Бонни и Клайд» («Bonnie and Clyde») режиссёра Артура Пена. После появления этого фильма, режиссёры и кинокритики заметили молодую актрису, и её карьера начала стремительно развиваться. Уже через год она снова блистательно исполнила главную роль в культовой ленте «Афера Томаса Крауна» («The Thomas Crown Affair»). Эти работы сделали её одной из ведущих голливудских актрис семидесятых годов, в тот период с её участием вышло ещё около 10 фильмов: «Маленький большой человек» («Little Big Man»), «Три мушкетёра: Подвески королевы» («The Three Musketeers»), «Телесеть» («Network») и другие.
В восьмидесятые и девяностые она уже не так часто появлялась на экранах. В те годы самыми значимыми работами актрисы в кино стали роли в таких картиах, как «Пьянь» («Barfly»), где она сыграла Ванду, и «Дон Жуан де Марко» («Don Juan DeMarco»), в которой зрители увидели её в образе Мэрилин Миклер.
Одна из последних ролей Фэй Данауэй – психоаналитик в польско-американском фильме «Балладина» («Balladyna»), который вышел на экраны в 2009 году.
В 1996 году была заложена её звезда на знаменитой Аллее славы в Голливуде.
Фэй не любит рассказывать о своей личной жизни, но известно, что она дважды была замужем, и во втором браке у неё родился сын Лайам.
