В юности получил филологическое образование. Неожиданно для себя и окружающих начал интересоваться актёрским мастерством. В 1972 году он получил стипендию Парижской консерватории и дебютировал в кино –он сыграл небольшую роль в фильме «Такая красотка, как я», в этой картине он сыграл Франсуа Трюффо. Очень скоро молодой и талантливый актёр появился и в других картинах режиссёров Новой волны – Шаброля, Риветта, Ромера. В 1983 году он снялся в драме «Любовь до смерти» Алена Рене. Именно с этого фильма началось сотрудничество Андре Дюссолье и Алена Рене, которое продлится около тридцати лет.
Широкую известность Дюссолье принесла комедия Колина Серо «Трое мужчин и младенец в люльке» (1985 г.) Спустя много лет, в 2003 году, актёр снялся и в сиквеле к этой картине – «18 лет спустя».
В 1993 году актёр получил премию «Сезар» за роль в фильме Клода Соте «Ледяное сердце». В 1997 году Дюссолье стал лауреатом престижной французской кинопремии за роль в кинооперетте «Знакомая песня». В 1999 году Андре Дюссолье сыграл в комедии «Дети природы» Жана Беккера, а в 2001 году читал закадровый текст в известном фильме «Амели» Жана-Пьера Жене. В 2000-е годы актёр стал одним из центральных актёров французского кино. Представительный и элегантный Дюссолье сыграл начальника службы в криминальной драме «Набережная Орфевр 36», руководителя крупной компании в психологическом триллере «Лемминг».
Несмотря на возраст, актёр всё так же блистает чувством юмора, о чём свидетельствует его талантливая игра в фантастической комедии «Билет в космос» и в комедийном триллере «Щёлкни пальцем только раз». Так, в 2006 он снялся в триллере Гийома Кане «Не говори никому», а в 2008 исполнил роль полицейского с болезнью Альцгеймера в мрачной криминальной драме Николя Букриеффа «Кортекс». Многие запомнили Андре Дюссолье в криминальной комедии «Их мораль… и наша мораль», где он блестяще сыграл одновременно отталкивающего и смешного героя, расиста и скрягу. Актёр и сам признаётся, что получил большое наслаждение от такого радикального перевоплощения. Среди последних фильмов с участием актёра можно отметить «Не говори никому», «Кортекс», «Сердца», «Моё место под солнцем», «Гнездо жаворонка», «Почти правда», «Дикие травы».