В 1983 году Анжелика окончила курс Л. Додина и А. Кацмана Ленинградского государственного института театра, музыки и кинематографии и поступила на службу в Ленинградский Академический театр Комедии. На сцене ЛАТК артистка проработала вплоть до 1987 года, сыграв в таких постановках, как «Тень» и «Всё о Еве».
В период с 1988 по 1997 год Анжелика Неволина служила актрисой труппы Малого Драматического театра Европы под управлением Льва Додина. На той сцене она отыграла множество ролей в таких спектаклях, как «Звёзды на утреннем небе», «Бесы», «Вишнёвый сад», «Отсветы», «Звёздный мальчик», «Зимняя сказка», «Бегущие странники», «Фрёкен Жюли», «Братья и сестры», «Утрата», «Утиная охота» и «Парчовый барабан».
Карьера молодой актрисы в кино началась в 1984 году. Тогда вышли картины «Дом на дюнах» и «Парад планет». В 1986 году на экраны вышел фильм Дмитрия Долинина «Сентиментальное путешествие на картошку», в котором Неволина сыграла главную роль. В 1987 году Анжелика исполнила основную партию в ленте всё того же Дмитрия Долинина «Виктория (Бумажный патефон)».
Однако широкому зрителю Анжелика Неволина запомнилась и полюбилась за исполнение роли Васнецовой в экранизации знаменитого романа Михаила Булгакова «Собачье сердце». Этот фильм Владимира Бортко появился в 1988 году и моментально стал культовым.
Девяностые годы двадцатого века были не слишком удачными для отечественного кинематографа. Но в 1991 году Анжелике Неволиной удалось поработать в фильме начинающего режиссёра Алексея Балабанова. Она снялась в его картине «Счастливые дни». У режиссёра и актрисы сложились хорошие отношения, спустя семь лет Балабанов снова пригласил Неволину поучаствовать в своей новой киноработе. На этот раз Анжелика исполнила главную роль в драме «Про уродов и людей». А в 2007 году она сыграла в самом жёстком и бескомпромиссном фильме Алексея Балабанова «Груз-200».
