Его творческий путь начался, когда актёру было всего семнадцать лет. Тогда, в 1945 году, он снялся в приключенческой картине «Пятнадцатилетний капитан», примерив на себя роль Дика Сенда. Через год была работа в «Крейсере “Варяг”», после этого начинающего артиста узнала и полюбила вся страна.

Поначалу Ларионов был студентом Московского авиационного института, но потом всё же пошёл в Театральное училище при Театре имени Ленинского комсомола. После окончания училища он присоединился к труппе «Ленкома». На сцене этого театра он проработал более пятидесяти лет. За эти годы было сыграло немало прекрасных ролей, например, Борис – в «Колесе счастья», Полежаев – в «Беспокойной старости», Мамаев – в «Мудреце» и кардинал Вулси – в «Королевских играх».

Образование многое значило для актёра, именно поэтому он пошёл учиться в ГИТИС на театроведческий факультет. В кино его не было видно около двадцати лет, он пропал с экранов в конце пятидесятых, а вернулся только в конце семидесятых.

Благодаря своей внешности он с завидной регулярностью получал роли негодяев, шпионов и шулеров. Нужно отметить, что все эти отрицательные герои удавались ему как никому другому. Он играл их и на сцене, и на экране.

Особенно стоит отметить такие его театральные и кинематографические работы, как судья Белс («Тот самый Мюнхгаузен»), тщеславный охотник («Обыкновенное чудо»), Полоний («Гамлет»).

В первой половине девяностых зрители увидели Всеволода Ларионова в образе мафиози в сериале «Горячев и другие». Этот сериал вызвал новую волну популярности артиста.

Лучшей за пятьдесят лет ролью актёра считается образ мецената Сергея Дягилева, созданный Ларионовым в картине «Анна Павлова», который снимался в восьмидесятые годы и повествовал о жизни прославленной русской балерины.

Последние годы его жизни омрачала затяжная болезнь, которая и стала причиной смерти Всеволода Ларионова. Актёр умер 8 октября 2000 года.